A brazil focilegenda szélsőként játszott abban a brazil csapatban, amelyik 1958-ban és 1962-ben is megnyerte a vb-t, szövetségi kapitányként pedig a Pelével, Jairzinhóval és Carlos Albertóval felálló válogatottat vezette világbajnoki címig. Utolsó vb-aranyérmét Carlos Alberto Parreira segítőjeként szerezte 1994-ben.
Az 1998-as világbajnokságon ismét szövetségi kapitányként irányította a Selecaót, amellyel döntőbe jutott, de a házigazda franciáktól kikaptak a brazilok.
Mario Zagallo volt az első a futballtörténelemben, aki játékosként és szövetségi kapitányként is világbajnok lett, ez a bravúr azóta Franz Beckenbauernek és Didier Deschamps-nak is sikerült.
Bal oldali középpályásként kezdte 10-es mezben, de ennek akkoriban, a Pelé előtti időkben még nem volt olyan nagy jelentősége. Hamarosan posztot váltott, a középpályáról a bal szélre került. Neki tulajdonítják, hogy megváltoztatta a szélsők játékmódját, ugyanis addig a támadójátékosok nem segítettek a védekezésben. Ő volt az egyik első futballista, aki hamis szélsőként szerepelt, vagyis a középpályások és a csatárok között játszott.
Sikeres edzői pályafutása során mind a négy hagyományos riói klubnál – a Flamengónál, a Fluminensénél, a Botafogónál és a Vasco da Gamánál – sikeres volt. Népszerűsége a 2006-os visszavonulása után is töretlen maradt, nem tűnt el a nyilvánosság elől, gyakran szerepelt a televízióban, illetve díjátadó gálákon. Adenor Leonardo Bacchi szövetségi kapitány meglátogatta és meghallgatta a tanácsait a 2018-as és a 2022-es világbajnokság előtt.
